El monasterio fue fundado por María de Luna, esposa de Martín El Humano, a raíz de la pacificación de Sicilia. Para ello contó con la donación de los terrenos de Jaumeta de Poblet, viuda de Pere Guillem Català, señor de Gilet, el cual heredó la propiedad junto con su hija Juana, confirmando la donación del Papa Benedicto XIII en 1403. Toda la propiedad que correspondía a la donación ocupaba el valle de Toliu.
El rey Fernando el Católico solicitó la cesión del convento a las Trinitarias, accediendo al deseo de sor Isabel de Villena, pero esto no llegó a consumarse y el monasterio permaneció abandonado hasta 1491. En ocasiones, también se utilizó para labores defensivas, como en el siglo XVI, cuando se edificó un torreón junto al monasterio para defenderse de las incursiones piratas.
Tras el paréntesis de la Guerra Civil, cobró esplendor con la asistencia de un gran número de novicios, pero actualmente ha perdido su condición de colegio. Actualmente, se ha instalado un museo con obras y documentos interesantes, aunque hay que señalar que fundamentalmente, es hoy en día un lugar de esparcimiento y descanso.